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近日,华东理工大学化学与分子工程学院胡军教授和龚学庆教授团队合作,结合实验和理论计算研究,在高温碳捕集与原位转化技术领域取得最新进展,相关工作成果以《镍-氧化钙双功能材料协同强化碳捕集与原位转化》为题在《自然通讯》上发表。
二氧化碳捕集、利用与封存(CCUS)是实现“碳中和”目标的一种有效技术方案,对抑制全球变暖发挥着重要作用。在各种CCUS技术中,二氧化碳捕集与原位转化(iCCC)排除了CO2压缩、存储和运输等问题,因此更具成本优势。此外,iCCC技术可充分利用高温烟气的热能并吸附热能,将其直接转化为化学能(化学品或能源小分子),为实现重点碳排放工业过程的“碳中和”提供创新途径。
该论文首次阐明了碳捕集和原位转化过程中的协同促进作用机制,为相关双功能材料界面构筑和调控提供了科学依据。该工作基于钙循环和甲烷干重整(CaL@DRM)耦合反应,通过氧化钙(CaO)吸附位点和镍(Ni)催化位点界面上中间物种的交互溢流作用,实现了碳酸钙与甲烷直接转化制合成气的协同反应新路径,同时有效抑制了常规甲烷干重整深度脱氢,造成催化剂“积碳”失活等问题。
在此协同促进机制指导下,优化合成的Ni-CaO双功能材料的碳捕集量高达12.8 mol/kg,捕集的二氧化碳转化率高达96.5%,甲烷转化率为96.0%,优于目前报道的双功能材料性能以及传统甲烷干重整催化剂效率。
该项工作提出的协同促进机制为理解复杂连串反应过程提供了新思路,并为功能材料的结构优化设计提供理论指导。